С 1912 по 1918 год учился в гимназии К. Мая. В 1919 году поступил в Лесной институт, работал землемером в Псковской губернии. В 1920 году был мобилизован в Красную Армию, где трудился топографом при штабе 10-й стрелковой дивизии. После демобилизации вернулся в Петроград в 1921 году и вновь поступил в Лесной институт, откуда через два года перевёлся в Институт истории искусств. Сменил множество профессий (товарищ лесничего, лектор по биологии, преподаватель черчения, русского языка и др.). В 1929 году окончил словесное отделение Высших государственных курсов искусствоведения при Институте истории искусств.

Начал писать стихи и прозу ещё гимназистом. Дебютировал в печати в 1928 году со стихами «Язык революции» и детективным романом «Запах лимона» (в соавторстве с Л. Рубиновым, под общим псевдонимом Лев Рубус). В 1930-х годах печатался в журналах «Чиж» и «Ёж»: в незамысловатую форму короткого рассказа или маленькой научно-популярной статьи умело облекал рассказы о людях, кораблях и самолётах, древних легендарных героях, истории морских сражений и сложных географических названий. Участвовал в создании Дома занимательной науки вместе с Яковом Перельманом, мастером популяризации, у которого многому научился («Пять минут на размышление. Лучшие головоломки советского времени»). Переработал для детей мифы Древней Греции: «Двенадцать подвигов Геракла» (1938), «Золотое руно» (1941). Был редактором журнала «Костёр».

В годы Великой Отечественной войны корреспондентом на фронте участвовал в боях за Ленинград на ораниенбаумском «пятачке», был в блокаде. Сблизился в ту пору с писателем Н. Чуковским, который позже вспоминал: «Во вторую зиму осады мы... много гуляли вдвоём по пустынным ленинградским улицам. Он так же, как и я, прожил в Ленинграде всю жизнь, но знал город несравненно лучше меня. Он знал каждый переулок, каждый дом, каждый проходной двор, каждый мостик: он рассказывал мне даже историю некоторых деревьев на Островах. Вообще он удивительно много знал в самых разных областях...». Картины военного времени, блокадного города запечатлены в романе Л. Успенского «Шестидесятая параллель» (1955).

Основная область работы Льва Васильевича - популяризация языкознания. Широкую известность получили книги «Слово о словах» (1954), «Ты и твоё имя» (1960), этимологический словарик школьника «Почему не иначе?» (1967), «По закону буквы» (1973), очерки по топонимике «Имя дома твоего» (1967) и «Загадки топонимики» (1967) и др.

Много сил отдал Лев Васильевич сплочению писателей, работающих в жанре научно-художественной, фантастической и приключенческой литературы. Его выступления в различных аудиториях, в печати, на радио и телевидении всегда преследовали просветительские цели и получали широкий отклик читателей и слушателей.

Награждён орденом Трудового Красного Знамени (1970).