Наталья Васильевна Крандиевская родилась в Москве в семье литераторов. Рано начала писать, её стихи издавались в литературных журналах и поэтических сборниках 1910-х годов и были положительно оценены Иваном Буниным, Александром Блоком, Константином Бальмонтом. В дальнейшем именно Бунин стал литературным учителем Крандиевской. Отчасти этот выбор был предопределен другом их семьи Максимом Горьким, подарившим девочке бунинскую книжечку "Листопад" с надписью: "Вот как писать надо!"

В 1914-1935 годах Наталья Крандиевская – супруга писателя Алексея Николаевича Толстого. Она помогала мужу, как могла, вела переписку с издателями, вычитывала корректуры, переписывала новые рассказы. По мнению критиков, именно Наталья Васильевна стала автором стихов в книге «Золотой ключик, или Приключения Буратино».

В годы Второй мировой войны, несмотря на многочисленные предложения уехать, Наталья Васильевна осталась в осаждённом Ленинграде. В 1970-х годах были опубликованы блокадные стихи писательницы.

Всю свою жизнь Наталья Васильевна Крандиевская-Толстая прожила "на втором плане", в ореоле славы своего мужа, классика советской литературы Алексея Толстого. Стихи Натальи Крандиевской мало известны широкому читателю. Все, над чем она работала, начиная с 1935 года: воспоминания о культурной жизни России 1910-1920-х годов, несколько книг для детей, блокадный дневник, сборники стихов "Дорога" и "Вечерний свет", было издано уже после ее смерти. Наталья Крандиевская – бабушка писательницы Татьяны Толстой.

Безелянский, Ю. Н. Вера, Надежда, Любовь... : женские портреты. - Москва : АСТ : Астрель : Транзиткнига, 2006. – 413 с.

Обоймина, Е. Н. Яблоко, протянутое Еве: писательницы, поэтессы, художницы, актрисы. - Москва : АСТ ; Донецк : Сталкер, 2005. – 333 с. - (Великие женщины мира) (Музы века).